Er war das älteste von vier Kindern eines Lehrers. Seine akademische Karriere begann er 1924 als Fakultätsmitglied an der Universität von Illinois. 1926 wechselte er zur Harvard Universität und kam dann 1928 zur Firma DuPont, um über Polymere zu arbeiten. 1929 wurde er als erster Indus en, ein syn Superpolymer. 1934 führten Versuche mit Polyamiden zum nylon. Zur Namensgebung des Nylons existiert die folgende Legende: Caro soll erkannt haben, dass die hervorragenden Fasereigenschaften des von ihm enNow, you lousy old nipponese" soll das Wort nylon gebildet worden sein.